Anime ini bercerita tentang Hasegawa Kodaka, seorang murid pindahan yang kesulitan dalam mencari teman di sekolah barunya dikarenakan warna rambut serta penampilannya yang mirip berandalan.
Suatu hari, ia bertemu dengan Yozora teman sekelasnya yang aneh, soliter, dan pemarah — yang juga tidak memiliki teman, sama seperti dirinya.
Mereka pun memutuskan bahwa cara terbaik untuk mengubah situasi yang sedang dihadapi (tidak punya teman) adalah dengan membentuk Neighbours Club, klub yang dirancang untuk orang-orang yang tidak memiliki teman.
Singkat cerita, beberapa murid lain yang merasa kesepian mulai bergabung dengan klub kecil itu.
Mereka mencoba belajar tentang bagaimana membangun persahabatan melalui memasak bersama, bermain game, dan aktivitas kelompok lainnya — meski kebanyakan malah menimbulkan kejadian konyol yang mengundang tawa.